圖1.乙酸銫誘發(fā)的縮聚反應（a）及其缺陷鈍化和組分重構示意圖（b），(PDMA)MA₄Pb₅I₁₆基準二維鈣鈦礦太陽能電池在光照（1個太陽）和高溫（85℃）下的PCE隨時間變化曲線（c）。

（供稿 科技處）近日，校定TOP期刊Nano Letters在線發(fā)表了我校王繼飛老師、唐東升教授和翟亞新教授等人合作的學術論文“Reconstruction and Solidification ofDion?Jacobson Perovskite Top and Buried Interfaces for Efficient and Stable Solar Cells”。（論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c03013）

近年來，王繼飛老師圍繞高效穩(wěn)定雜化鈣鈦礦半導體光電器件的設計與制備，開展了多學科交叉研究，取得了一系列原創(chuàng)研究成果，以第一（含共一）和通訊作者在國際頂級期刊Nano Letters（DOI:10.1021/acs.nanolett.4c03013）(2024);Nature Materials, 23, 739-740 (2024);Nature Communications, 11, 582 (2020);ACS Energy Letters, 6(10), 3634-3642 (2021);Solar RRL, 4, 2000371 (2020);Advanced Science, 7, 2002445 (2020)等上發(fā)表。

二維或準二維鈣鈦礦是提高雜化鈣鈦礦半導體本征穩(wěn)定性的關鍵手段之一。二維鈣鈦礦由有機間隔離子插入三維鈣鈦礦形成的周期性量子阱結構構成，具有量子限域和介電限域效應。在光伏、發(fā)光和顯示、探測、催化及自旋電子學和量子信息技術等領域具有重要應用價值，并取得了重大發(fā)展與突破。本成果針對基于1,4-phenylenedimethanammonium（PDMA）的Dion-Jacobson（DJ）型準二維鈣鈦礦在自組裝形成二維鈣鈦礦結構過程中，由于間隔離子具有較強剛性而極易產(chǎn)生未配位和/或低配位的氨基、局部晶格扭曲及相分布的不均勻性、以及為保持晶粒面外生長而采取的自上而下生長過程中底部界面形成的納米腔和缺陷等問題，開發(fā)出乙酸銫后處理及自生甲胺氣體原位修復埋底界面缺陷相結合的新方法。該方法中乙酸銫后處理是在薄膜干膜前期進行（即薄膜退火前），通過引入羧酸根（R-COO^-）與氨基（R^，-NH₂）之間的縮聚反應，實現(xiàn)了上表面和/或晶界未配位和/或低配位的氨基的酰胺轉化，鈍化了未配位Pb²⁺離子缺陷、提高了薄膜結晶度、在晶界處形成“片狀”二維鈣鈦礦（n=1），有效降低了薄膜缺陷密度和抑制了載流子的非輻射復合損失，并調節(jié)了準二維鈣鈦礦的相分布。同時，引入的Cs⁺離子在不改變晶粒面外取向前提下調節(jié)了薄膜組分，壓縮了碘離子遷移通道，提高了薄膜的熱和光氧穩(wěn)定性。

該方法利用了自生甲胺氣體原位修復埋底缺陷過程與乙酸銫后處理發(fā)生縮聚反應及離子交換（MA⁺與Cs⁺）過程中存在的時間交疊，實現(xiàn)了1+1>2的協(xié)同作用，最終實現(xiàn)了薄膜光氧穩(wěn)定性較參比樣品提高了超10倍，器件光熱穩(wěn)定性提高了超4倍（ISOS-L-2標準，85 ℃，一個太陽），反向擊穿電壓值提高了3倍以上。該成果為制備高性能高穩(wěn)定的鈣鈦礦半導體光電器件提供了新的思路和方法。

我校作為論文的唯一通訊單位，王繼飛老師為該論文的第一作者兼通訊作者，唐東升和翟亞新教授為論文通訊作者。該工作獲得了國家自然科學基金、湖南省科技廳、湖南省教育廳、湘江實驗室重點項目等基金的資助。

編輯：黃依依

責編：馬鐵泉

審核：陳麗榮